El municipio de Villafufre comprende cinco núcleos de población: Escobedo, Penilla, Rasillo, Vega y Villafufre (capital).

Escobedo. Se encuentra junto a la localidad de Iruz, en la cabecera del valle de Toranzo, a 2 km de Villafufre y a 240 m de altitud. Lo pueblan 273 hab. (2004). En Escobedo nació el jugador de bolos Lucas Arenal (1942).

Penilla. Este núcleo de población se sitúa a 1,5 km de Villafufre y a 260 m de altitud. Cuenta con 94 hab. (2004).

Rasillo. Se halla a 1,5 km de Villafufre y a 272 m de altitud. Viven en él 123 hab. (2004).

Vega. Este barrio de 430 hab. (2004) se extiende junto al río Pisueña, a 2,5 km de Villafufre y a 222 m de altitud. Se ve beneficiada por su buena situación, en la cabecera del valle de Carriedo, junto a la carretera CA-142, que comunica con el valle de Cayón. En este municipio se ha producido el mayor aumento en el número de nuevas viviendas. De su patrimonio destacan el monasterio de La Canal, declarado Bien de Interés Local en 2003; la casona de la Ballina; la portalada del Obispo, y la antigua biblioteca de Lope de Vega, precedida de un rollo heráldico declarado Bien de Interés Cultural en 2002.

Villafufre. La capital dista 30,1 km de Santander y se asienta a 222 m sobre el nivel del mar. Cuenta con 200 hab. (2004). A esta zona están vinculados emprendedores como Domingo Herrera de la Concha (¿?-1672) y Dionisio de la Mora (1847–1909).